Les collections modernes représentent 31 464  œuvres de 9 013 artistes, œuvres acquises depuis le tournant du XXe siècle jusqu’au début des années 1960.
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Les collections couvrent des réalités artistiques diverses et son champ chronologique est marqué par une évolution importante de la création artistique et de sa définition même, dont il est possible cependant de déterminer les grandes étapes.

Si le tournant du siècle est encore dominé par le système académique des concours, des Salons et des commandes d'État, quelques artistes majeurs font leur entrée dans les collections de l'État dès 1907 : Camille Claudel réalise sa Niobide Blessée en 1907, et cette même année, la Petite Lina, œuvre fauve de Charles Camoin, est achetée au Salon d’Automne. La célèbre Odalisque à la culotte rouge d’Henri Matisse (1921) vient bientôt enrichir la collection.
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LES COURANTS ARTISTIQUES REPRÉSENTÉS
L'avant-garde européenne est représentée par des œuvres de la Nouvelle Objectivité (deux œuvres de Max Beckmann sont acquises en 1931 et 1932), et de l'avant-garde russe avec deux peintures de Vassily Kandinsky datant de 1936.

Les artistes de la Nouvelle École de Paris sont repérés et suivis dès 1947 : La partie d’Échecs de Maria-Elena Vieira da Silva rejoint le fonds en 1943, comme Coqs Combattant d'Alfred Manessier en 1944. Dans l'après-guerre toujours, sont opérés un certain nombre d’achats rétrospectifs : ainsi du Pépin Géant de Hans Arp (1937), du Bal Bullier de Sonia Delaunay de 1913, acquis en 1953, ou des œuvres de Pablo Picasso à partir de 1958.

L’État commande aussi à Henri Matisse la grande gouache découpée La Tristesse du Roi, achevée en 1953. De nombreuses œuvres acquises à cette période ont été transférées au Musée national d’art moderne à Paris au moment de sa création.